在拉曼散射中，入射光子通过发射或吸收目标材料中的准粒子激发而失去或获得能量。虽然参与拉曼散射过程的准粒子可以有许多不同的形式，但最常见的情况是通过晶格振动模式的拉曼散射，即声子。
二维材料偏振拉曼光谱的声子模式
拉曼散射实验可以测量由振动对称而具有拉曼活性的晶体的特定声子模式的能量。考虑到原子构型的对称性，每个晶体都可以被归类到一个特定的点群，这决定了可能的拉曼主动振动模式。精确的声子能量是通过考虑振动模式、原子质量和它们的相互作用强度来确定的。二维材料的每一层都可以指定一个特定的点群，一个特定的声子是否可以通过拉曼散射到达取决于声子模的对称性和晶体的对称性。对于少层二维材料，晶体的对称性取决于层数。严格地说，在相同的材料中，不同厚度的相似振动模式，其模态符号应该是不同的。然而，在许多情况下，为了方便起见，人们使用块晶体的统一表示法来表示其他厚度的模态。
声子模的层数依赖性很特别，以石墨烯为例，二维带的直线形状被用来确定层数。由于石墨烯的二维能带来自于所谓的双(或三)共振拉曼散射过程，涉及K点布里渊区边界附近的两个声子，散射过程不仅敏感地依赖于所涉及的声子模，还敏感地依赖于区域边界附近电子带的细节，并且线形状随激发能的变化而变化。由于层间相互作用影响能带结构，不同厚度的几层石墨烯能带结构在线形状上有细微的差异。此外由于叠加顺序也会影响能带结构，因此可以从线的形状来探究不同的叠加顺序。
图1.在532.0 nm激发波长下，测得MoS2从单层(1L)到7层(7L)和块状厚度的拉曼光谱
图1为2h型TMD MoS2样品在不同厚度下的拉曼光谱。在高频范围，观察到两个突出的峰，而剪切和呼吸模式在40波数以下的低频范围看到。这些声子的振动模式如图2所示。在2h型TMD中，拉曼有源声子模包括一对具有E对称性的简并面内振动模和一个具有A对称性的面外振动模。通常在图1的高频范围内，随着层数的增加，这些层内拉曼模会出现明显的峰移，这可以用来确定层数。这些峰的厚度依赖关系被归因于介电屏蔽、表面效应或当单层堆叠成多层时力常数的变化。这些峰移是识别给定晶体厚度的方便工具。然而，除了单层和双层之间，这种峰移通常小于1 波数，这并不比常规拉曼光谱仪的光谱分辨率大多少。因此，该方法适用于厚度达4、5层的薄样品，并应谨慎使用，外部因素如应变和掺杂也会影响峰的位置。
图2.MoS2等典型2h型TMD的拉曼有源声子模
在图1的低频区域，观察到所谓的剪切模态和呼吸模态。这些拉曼模态是由于整个层相对于其他层分别在面内和面外方向上的刚性振动造成的。由于振动来源于层间相互作用，所以这些模态也称为层间振动模态。使用线性链模型可以很容易地计算这些模态的频率，该模型将每一层视为一个由弹簧连接的球。由于每增加一层，谱的变化相当剧烈，这些模态可以用来可靠地确定层数:拉曼主动模态的数量取决于层数，峰值位置随层数的变化很敏感，大约几十波数。在许多二维材料中，包括石墨烯、TMD和黑磷，都观察到了这些模式。以MoS2为例，已有研究表明，使用层间拉曼模可以可靠地识别多达14层。由于这些模式位于低于波数的低频区域，使用传统的单级拉曼光谱仪需要特殊的滤波器来访问这个范围。基于热折变玻璃的光学滤光片技术的最新发展使得这种滤光片能够以高效率的截止频率低至5波数进入市场。随着越来越多的商用拉曼光谱仪提供低频选项，低频层间振动模式正成为确定层数的最可靠方法。
由于二维材料的各层是通过弱范德华相互作用结合在一起的，层间相互作用比原子间的层内相互作用弱得多。然而，弱层间相互作用将不同层间相的层内振动模式劈裂，称为Davydov劈裂。达维多夫分裂最初是在分子中发现的一种普遍现象。它是指晶体的电子能谱或振动能谱由于在单晶胞中存在一个以上的等效实体而发生分裂，从而导致简并的断裂。在二维材料中，层间相互作用分裂了层内高频拉曼模。在一些TMD和黑磷中观察到了振动模态的Davydov分裂。由于这种分裂是层间相互作用的直接结果，分裂模式的数量和它们的位置敏感地依赖于层数，因此它们可以用作层数的指纹。
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