控制调谐红外发射率在适应热伪装的潜在应用方面引起了人们的广泛关注。在此项工作中报道了一种在多孔聚乙烯膜中基于红外装置的一种柔性多层石墨烯，此处的红外发射率可以通过离子液体层注入的方法进行调谐。表面多层石墨烯的费米等级通过离子液体注入的方法移动到高的能级，这可以阻止费米能级以下电子转移；因此石墨烯的光吸收率/光发射率都可以通过注入来控制。实验发现，表面石墨烯的红外发射率在离子液体注入后可从0.57调谐到0.41，同时表面石墨烯的的相对反射率Rv/R0从1.0增加到1.15。拉曼光谱很强的荧光背景G峰（~23cm-1）的上移和表面阻抗的减少表明了离子液体在石墨烯层的成功注入。电子电压高于3V时的原位拉曼光谱具有很强的荧光背景和一个G峰的上移（大约为25cm-1），表明一个明显的注入石墨烯层的掺杂效应。除此之外，由于在离子液体和石墨烯层之间电荷转移导致石墨烯的薄层阻抗从11减小到4。并且注入过程是迅速且可逆的；薄膜层很轻，并且是柔性的且薄的。
通过离子液体插入层的方法在多层石墨烯中调谐红外发射率
多层石墨烯器件的四层构造结构在不同偏压下使用原位表征成为可能。在此项工作中，Keithley 2540源表被用于在不同的石墨烯层之间测试偏压来控制注入进程。原位拉曼测试使用XperRam Compact拉曼光谱仪，激发光波长和能量分别为532nm和0.5mW。多层石墨烯的薄层阻抗在不同的注入偏压下通过另外一个Keithley 2400源表进行测量。由于离子液体注入到了石墨烯层因此红外发射率的调制很清楚。为了进一步表征表面多层石墨烯的注入过程进行了原位拉曼的测试。图1显示了在不同的偏压下的表面石墨烯的拉曼光谱。对于一个赞新的多层石墨烯，此处有三种拉曼模式：D（1321cm-1）、G（1580cm-1）和2D（2688cm-1），和之前所报道的一致。其中D峰表明了石墨烯中的缺陷所在，这可能是由于刻蚀和迁移过程所引起的。对于一个低于2V的注入偏压来说，拉曼光谱与原始光谱相似。然而当外加电压高于3V时，G峰和D峰都有明显的增加并且在偏压增加到3V时G峰从1580cm-1偏移到1603cm-1。G峰强度的增加对于通过注入的掺杂效应是一个显示，同时G峰上移23cm-1 表明了成功注入。D峰强度的增加表明注入过程中在石墨烯层缺陷的增加，这增强了注入的过程。对于高于4V的偏压，随着2D峰的减弱出现了很强的荧光背景，这进一步表明了注入过程中强有力掺杂效应。再去除外加电压之后，石墨烯表面出现了和原始样品相似的拉曼光谱。
图1. 离子液体注入多层石墨烯器件的原位拉曼测试：（a）原位拉曼测试过程图解；（b）在不同偏压下表面多层石墨烯的拉曼光谱；（c）原始（黑色）、注入（红色）和非注入（蓝色）的多层石墨烯表面的拉曼光谱图
如图2所示，多层石墨烯在插入偏压的薄层阻抗通过四点电阻率法来测试，石墨烯层之间弱的范德华力允许原子或小分子注入到范德华间隙中。在此种情况下，离子液体中的阳离子/阴离子在偏压下注入层中，结果石墨烯上的电荷密度显著增加并且多层石墨烯的薄膜阻抗在低于2V从11Ω显著降低到高于3.5V的4Ω，此结果和拉曼测试的结果一致。这些结果表明在2V左右有一个阈值的偏压。低于2V电压下在石墨烯-离子液体界面处有一个离子聚集；当高于2V时离子注入到石墨烯层的表面。完整发射率的变化和薄膜阻抗一致。然而在2V电压下完整的红外发射率也可以被调制。除此之外，注入过程是可逆的，伴有去夹层石墨烯样品和原始样品具有相似的I-V曲线。
图2. 离子液体注入多层石墨烯薄层阻抗：（a）原位薄层阻抗测试系统的图解；（b）在注入偏压下薄层阻抗的依赖性；（c）多层石墨烯原始的（黑色）、注入的（红色）和非注入（蓝色）的I-V曲线
相关文献：Liyuan Zhao, Renyan Zhang, etc. Tunable infrared Emissivity in Multilayer Graphene by Ionic Liquid Intercalation[J]. Nanomaterials, 2019, 9, 1096.
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