减少合成反铁磁体中Dzyaloshinskii-Moriya相互作用和无场自旋轨道转矩开关

正文

减少合成反铁磁体中Dzyaloshinskii-Moriya相互作用和无场自旋轨道转矩开关

（本文译自Reducing Dzyaloshinskii-Moriya interaction and field-free spin-orbit torque switching in synthetic antiferromagnets，NATURE COMMUNICATIONS | (2021) 12:3113 | https://doi.org/10.1038/s41467-021-23414-3 | www.nature.com/naturecommunications）

    

介绍

磁隧道结(MTJs)由于具有较高的磁电阻1,2,3，被广泛应用于非易失性存储器、高级磁头和传感器等电子器件中。在传统的MTJ结构中，可以通过自旋转移力矩驱动电流通过MTJ4,5来切换铁磁自由层。然而，MTJs中的铁磁自由层受到基本的限制，特别是杂散场的相互作用阻碍了位元的尺寸，不利于更高的存储密度和器件的进一步小型化。反铁磁体具有抗干扰能力强、自旋动力学超快、开关速度快等特点，其净磁化强度为零，杂散场可忽略，在可靠、高速、高密度信息存储方面具有巨大的应用潜力6,7,8,9。然而，在反铁磁功能层中，信息的读写并不容易，研究者们面临着两难的境地。虽然已经提出了几种材料系统10,11，但仍难以通过实验操作和可靠地检测反铁磁存储层。

SAF基于Ruderman-Kittel-Kasuya-Yosida (RKKY)相互作用12,13，其中顶部和底部的铁磁体通过具有适当厚度的非磁性间隔层进行反铁磁耦合，结合了零杂散场和高稳定性的反铁磁体的优点，以及在铁磁体上易读写的特点。事实上，利用SAF作为MTJ中的自由层，在降低临界开关电流和提高热稳定性方面具有潜在的竞争优势14,15。与传统的自旋转移转矩相比，自旋轨道转矩被认为是驱动畴壁运动和以更低功耗进行磁化开关的有效方法16,17。到目前为止，SOT诱导磁化开关已经得到了广泛的研究17,18,19,20,21,22,23,24,25,26和广泛的工作已经消除在垂直磁各向异性SOT诱导磁化开关过程中的辅助磁场，包括层间交换耦合的设计18，具有自旋旋转对称性的自旋轨道效应20,21，横向结构不对称22,23，平面内交换偏置24,25，以及具有相反自旋霍尔角的重金属26。一些关于SOT诱导SAF磁化开关的研究已经被报道了27,28,29,30；然而，需要一个相对较大的平面内磁场来打破这种对称性。特别是外辅助场要克服交换耦合场和DMI相互作用(DMI)有效场的总和，才能实现确定性开关28，使其无法应用。因此，在SAFs中无场SOT驱动的开关仍有待实验证明。

在这项工作中，我们系统地分析了如何利用SOT实现SAF中的无场磁化开关，并成功地通过实验证明了确定性开关。结果表明，DMI的强度在畴壁结构中起重要作用，进而影响电流诱导磁化开关。通过界面工程，大大降低了重金属与铁磁层之间的DMI，从而减少了SOT感应磁化开关所需的辅助场。当畴壁能量有效场与DMI有效场相比较时，畴壁表现为介于Bloch-type和Néel-type之间的构型，易于被外部辅助磁场操纵。在这种情况下，为了在SAF中实现无场SOT开关，设计了一种简单的楔形重金属结构方法来打破对称性，从而实现电流诱导的有效磁场。在楔形Pt薄膜上沉积的SAF结构呈现出均匀的垂直磁各向异性，在SAF中实现无场SOT开关表现出稳定的圆形。我们相信，这些结果代表了在MTJ器件中利用垂直SAF作为自由层并使功能SAF更接近潜在应用的重要一步。

结果

SAF中SOT感应磁化开关模型

我们首先描述了在SAFs中实现无外场SOT切换的方法。在具有HM/FM层的传统SOT异质结构中，SOT可以来源于体旋Hall效应(SHE)和界面Rashba效应(33,34)，这导致了两个正交成分: 类Slonczewski转矩(类阻尼转矩)m × m × σ，类场转矩m × σ，其中m为磁化单位矢量，σ为自旋极化矢量。类阻尼力矩主要来源于SHE，负责电流驱动的畴壁运动和磁化开关。在SAF结构中，顶部(TM)和底部(BM)磁层通过非磁性间隔层耦合，这两层的磁化强度一直反向平行排列，如图1a所示。磁化开关行为可以从SHE和DMI的角度来解释。由于HM/BM界面的强自旋轨道耦合和由此产生的DMI，BM畴壁“↓→↑”和“↑←↓”为Néel-type，具有左手手性。注入电流后，沿y轴方向具有自旋极化σ的电子聚集在FM层上，在畴壁中心形成面外SOT有效场。考虑到DMI的强度，畴壁的结构可分为两种类型。值得注意的是，当DMI有效场(HDMI)比域壁能量有效场(HDWE)大得多时，域壁首选Néel-type，而当HDMI与HDWE类似时，域壁表现为Néel-type和Bloch类型之间的状态。在前一种情况下，可以通过调整平面内磁场的大小来实现磁化开关或畴壁运动。当外场(Hext)小于HEX时，电流诱导的有效场在畴壁中心两侧方向相反，导致畴壁沿相同方向移动，如图1a所示。逐渐增加磁场HDMI < Hext < HDMI +十六进制,中心域壁的磁化TM是同一方向旋转而BM的磁化阵营仍然保持手性和确定性开关不能实现,如图1所示。最后，在图1c中，由于辅助磁场足够大，可以克服HDMI和HEX的总和，因此TM和BM畴壁的中心矩都沿着外磁场方向排列。由于畴壁手性的破坏，电流在“↓→↑”和“↑→↓”畴壁上产生+z方向的有效场，导致SOT有效场下向上畴的扩展。这正是之前报道的SAF中实现SOT切换的机制28。

图1:SAF中畴壁构型和扭矩示意图

a-d在外部磁场下，垂直磁化的SAF纳米线的顶部和底部磁性层中的DWs的示意图，HDMI比HDWE (a-c)大得多，HDMI比HDWE (d)大得多。在HDMI比HDWE大得多的情况下，域壁的中心矩被旋转到不同的方向，Hext < HEX (a)， HDMI < Hext < HDMI + HEX (b)， HDMI + HEX < Hext (c)。这里，我们假设HEX < HDMI。HDWE、HDMI、HEX和Hext是畴壁能量有效场、界面DMI有效场、交换耦合场、分别产生HlgB、HlgT、HtsB、HtsT、HexB和HexT。e - j不同场方向及相应的纵向扭矩τlgB和τlgT (e, h)，横向转矩τtsB和τtsT (f, i)，交换转矩τexB和τexT (g, j)，其中HDMI与HDWE相当。在每个面板中，上下图分别对应TM和BM。

然而，最突出的问题是需要一个大的外部磁场来打破对称性，这使得它在应用上不切实际。我们接下来的问题是，是否可以提出一种简单的方法来减少或消除SOT诱导SAF开关的辅助磁场。如上所述，DMI的强度是决定畴壁结构的一个重要因素。我们现在关注的是HDMI与HDWE的可比性。该系统中畴壁能量与DMI能量的竞争导致Néel-type与Bloch-type的畴壁矩对齐。结果，域壁上的力矩对外界场变得敏感，即使施加一个小的平面内磁场，也可以操纵它们的对准，如图1d所示。因此，“↓→↑”域壁可以在施加的电流下移动，然而，“↑⊙↓”域壁保持静态，直到被远方的域壁吞没。最后，电流诱导SOT逆转整个BM畴，并通过反铁磁耦合同时切换TM的磁化强度。

另一方面，SOC层产生的自旋霍尔力矩导致BM和TM力矩从平衡条件下旋转，使其承受多个力矩。图1e-g为主要由DMI有效场和外加磁场推导出的纵向场转矩τlgT, DWE有效场推导出的横向场转矩τtsT，反铁磁交换耦合场致交换力矩τexT分别作用于顶磁矩。如图1h-j所示，MB受到相应的有效场(HlgB、HtsB、HexB)和扭矩(τlgB、τtsB、τexB)的影响。结果表明，作用在畴壁中心力矩上的所有力矩都是沿z轴方向的，这有助于畴壁的运动。此外，SAF结构中存在的交换力矩驱动TM和BM畴壁向同一方向运动，这有望显著提高畴壁的运动速度35。考虑到这种更快的SOT辅助畴壁传播将导致更高的磁化开关速度36,SAF中的开关很可能比其铁磁对应物更快。

Dzyaloshinskii-Moriya相互作用有效场的测定

为了找出HDMI对确定性SOT切换影响的来源，我们推导了SOT效率χ的Hext依赖关系。图2a显示了在SAF结构中的下接域壁和上接域壁，其中Φ和Ψ是应用电流与上接域壁和上接域壁之间的角度。考虑集体畴壁模型，SAF中上下畴壁的总畴壁能量分别表示为^28、37、38

其中，σB和σT为上、下畴壁的Bloch型畴壁能量密度，KD为畴壁各向异性能量密度，λ为畴壁宽度，JEX为层间耦合强度，HBDMI和HTDMI分别为BM和TM的DMI有效场。通过求解HDMI两种典型条件下的方程(补充注1)，图2b分别描述了SAF样本中比HDWE大得多的HDMI和比HDWE大得多的HDMI的SOT效率作为外场的函数。对于比HDWE大得多的HDMI，需要一个外部辅助场来实现SOT切换; 然而，当HDMI与HDWE相比较时，电流诱导的SOT切换变得更容易，这与前面讨论的结论一致。

然后重点研究了重金属与底层磁层之间的界面DMI强度。通过直流磁控溅射和电子束蒸发分别沉积了Ta(2)/Pt(4)/[Co(0.46)/Pd(0.8)]2/Co(0.46)/Pd(2)和Ta(2)/Pt(4)/Co(0.3)/Pd(0.5)/Co(0.3)/Pd(2) /Pd(2)(单位nm)叠加层。为了确定该系统中界面DMI的有效场，我们测量了铁磁层中的电流诱导SOT效率。当应用平面内辅助场时，SOT诱导的平面外等效场可以在开关效率中反映出来。在图2c, d中，我们将SOT效率表示为垂直铁磁样品的外场函数。插入的是铁磁叠加薄膜的反常霍尔效应(AHE)曲线。这两个样品的AHE曲线典型的尖锐的方形表明了垂直磁各向异性特征。假设电流分布均匀，计算电流密度J。通过在薄膜平面周围旋转固定幅度的外场来记录霍尔电阻，从而获得Heff。值得注意的是，SOT诱导的确定性开关不会发生，直到一个中等强度的Hext被应用。对于电子束蒸发生长的样品，观测SOT等效场需要1 kOe的外场，而溅射样品则需要350 Oe的外场。另一个显著的特点是，当外加电场达到2koe(电子束蒸发)和620oe(磁控溅射)时，两种系统的效率几乎达到饱和。因此，通过计算(Hsat + Hint)/2得到的HDMI分别约为1450 Oe和360 Oe，然后确定蒸发样品的HDWE为550 Oe，溅射样品的HDWE为260 Oe。Hsat是SOT效率达到饱和的外磁场，Hint是SOT效率产生的初始磁场。有趣的是，溅射法生长的样品所测得的HDMI比电子束蒸发法生长的样品要小得多，其原因将在下面详细讨论。

图2:测定Dzyaloshinskii-Moriya相互作用有效场及计算SOT效率

a集体域墙模型示意图。Φ、Ψ为应用电流与上向下、下向上的畴壁之间的角度，Φ '、Ψ '为对应方向相反的角度。b SAF样品中，对于比HDWE大得多的HDMI和与HDWE相似的HDMI, SOT效率作为外场函数的计算结果。c, d电子束蒸发(c)和磁控溅射(d)生长铁磁样品的SOT效率与外场的函数关系。插图是铁磁样品对应的归一化AHE曲线。Hsat是SOT效率达到饱和的外磁场，Hint是SOT效率产生的初始磁场。虚线是SOT效率从Hint到Hsat的拟合线。

SAF结构生长在楔形膜的顶部

基于以上讨论，由于我们确认了溅射生长的样品中的HDMI与HDWE相当，SAF中的SOT诱导磁化开关变得更容易。本文通过直流磁控溅射制备了Ta(2)/Pt(楔形)/BM/Ru/(0.68)/TM/Ru(2)的SAF堆，BM为[Co(0.46)/Pd(0.8)]2/Co(0.46)， TM为Co(0.46)/Pd(0.8)]3/Co(0.46)。为了实现反铁磁耦合，选用厚度为0.68 nm的间隔片Ru。样品布局如图3a所示，在沉积过程中，楔形Pt层通过移动挡板生长。如图3b所示，当施加电流时，SHE和界面Rashba效应产生了两个正交的有效场，分别对应于类阻尼力矩和类场力矩，即HDLy和HFLx。此外，由于楔形自旋轨道耦合(SOC)层，yz平面的镜面对称性被打破，从而允许产生一个面外有效场Heffz，其方向取决于电流极性。为了检验在楔形铂层上生长的SAF样品的质量，利用磁光克尔效应(MOKE)对沉积态薄膜进行了研究。从图3d可以清楚地看出，BM和TM是反铁磁耦合的，其中观察到两个开关步骤，分别表示顶部和底部铁磁层的独立磁化开关。零磁场下的可忽略净磁化率表明两磁层的反平行排列不受外界磁场的影响。值得注意的是，不同厚度Pt的矫顽力和垂直磁各向异性几乎没有差异，说明生长在楔形结构上的SAF是均匀的。然后，利用光刻和氩离子蚀刻技术将多层膜加工成通道宽度为5 μm的霍尔棒器件(图3c)。图3e是两个完全补偿状态在电测量中分离的反常霍尔效应曲线。这可以从BM和TM层的异常Hall系数不同来理解，这可以归因于样品的生长条件。由于Ru28,42,43的自旋轨道耦合较小，在Ru上生长的[Co/Pd]多层膜的反常霍尔系数通常小于在Pt上沉积的[Co/Pd]多层膜。

图3:通过沉积一个楔形的不对称Pt层，电流诱导的平面外有效磁场(H^eff_z)

a研究了Ta/Pt/[Co/Pd]2/Co/Ru/[Co/Pd]3/Co/Ru多层膜的原理图。楔形Pt层是通过移动挡板生长的。b在所研究的SAF结构中平面外自旋净极化和有效磁场的产生。HDLy和HFLx分别为类阻尼磁场和类场磁场。Heffz为有效垂直磁场，m为磁化单位矢量。楔形Pt层允许Heffz的产生。c霍尔杆示意图及测量配置。I为电流，V为电压参数，Hext为外部磁场。d不同标称Pt厚度下补偿SAF样品的面外场(Hz)依赖的Kerr信号(θk)。试样的反铁磁耦合强度与楔形层的厚度关系不大。e SAF样品沿z方向扫场时的RH曲线。插图表示两个反平行态的自旋构型。

电流诱导自旋轨道转矩开关

现在我们转向在SAF结构中利用SOT进行电流感应磁化开关。在这些测量中，沿着y方向扫描电流脉冲时记录霍尔电阻，并沿电流方向施加外部磁场。图4a中最显著的特点是在没有任何外部磁场的情况下实现了电流诱导的确定性磁化开关。开关为顺时针为正Hext (+100 Oe)，逆时针为负Hext和零场(-100 Oe和0 Oe)。特别是，对于无场的情况，50ma的大正电流导致磁化的“↓↑”对中，在施加相应的负电流时，“↑↓”的低阻状态是首选。值得注意的是，当电流平行于楔形薄膜的梯度方向时，并没有观察到开关(补充图1)，类似于铁磁体中的非对称结构诱导无场SOT开关。为了进一步计算出电流诱导的有效磁场，在垂直于楔形薄膜梯度方向施加电流时测量了AHE。如图4b所示，在+18 mA和-18 mA电流极性相反的情况下，磁滞回线分别向正负两个方向移动，说明在SAF结构中电流诱导的Heffz方向相反。此外，在图4c中观察到电流诱导的平面外有效磁场与施加的电流呈线性关系。Heffz是通过提取AHE曲线的零场偏移量得到的。此外，通过在器件上连续施加正、负电流脉冲，研究了这种无场SOT开关的可重复性。图4d为零场连续SOT开关，电流脉冲持续时间为1 ms，周期为3 s。显然，在一系列电流脉冲的作用下，高阻和低阻状态(对应于TM和BM的两个反平行矩排列)可以循环切换。为了进一步证实上述传输信号是由SOT诱导的磁化开关产生的，而不是由非磁源产生的某些电信号。我们使用MOKE显微镜检查一个未补偿SAF样品(补充注释2)在SOT开关前后的磁化状态。施加正、负电流脉冲后霍尔通道的循环对比变化进一步证实了SAF结构中的全SOT开关。因此，我们得出结论，生长在楔形SOC层上的SAF结构具有均匀的各向异性，并在没有外部电场的情况下表现出相当稳定的电流诱导磁化开关性能，使SAF更接近潜在的应用。

图4:无场自旋轨道转矩开关

a不同外辅助磁场下的SOT开关。b在相反的电流极性测量的反常霍尔效应。RH为归一化异常霍耳电阻，HZ为施加的平面外磁场。该器件的Pt厚度为4.43 nm。c应用电流依赖电流诱导垂直有效磁场，呈线性关系。d零场可重复SOT开关在连续的电流脉冲与相反极性。电流脉冲的持续时间为1ms，周期为3s。

界面表征和第一性原理计算

为了进一步理解DMI工程的机理，进行了微观结构表征和第一性原理计算。采用电子束蒸发法和磁控溅射法分别生长了Ta/Pt/[Co/Pd]3和Ta/Pt/[Co/Pd]2/Co/Ru/[Co/Pd]3/Co/Ru堆，如图5a和图b所示。电子束蒸发法制备的Pt和[Co/Pd]多层膜具有一致的晶格条纹，结晶度优于磁控溅射法制备的多层膜。

因此，这两种方法在Pt和Co界面上的原子排列差异很大，导致DMI的变化，其强度受界面条件的显著影响45,46。为了进一步研究界面粗糙度对Co/Pt结构DMI的影响，我们通过混合界面原子构建了一系列界面结晶度不同的异质结构，如图5c插页所示。通过比较6 × 1 超晶胞(补充图3)中顺时针(CW)和逆时针(ACW)手性自旋构型的能量差，提取DMI强度d，得到相应的公式:

随着界面Co-Pt混合的增加，d不断减小(图5c中红线)，这与结晶度越高，DMI越大的实验观察结果一致。为了了解界面DMI的变化机理，我们计算了不同手性自旋织构之间的层分辨SOC能量差△Esoc。如图5d所示，界面结晶度完美时，DMI的主要贡献来自相邻的Pt层，这与Fert-Levy模型45一致。极化电子通过中间的Pt原子在Co原子之间转移，这些电子的自旋方向被Pt的大自旋轨道耦合所分散。当界面Pt与Co原子混合时，Co - Co - Pt三重态被打破，导致Pt层对CW手性DMI的贡献减小，不同层的△Esoc开始相互抵消。我们还计算了界面Pt层中各原子的△Esoc，如图5e-h所示。随着界面结晶度的降低，各Pt原子对CW手性DMI的贡献减少，Pt原子和混合Co原子对DMI的贡献开始相互抵消，导致图1d中界面Pt层DMI的减少。

图5:基于第一性原理计算的DMI横截面TEM图像及能量来源

a, b分别通过磁控溅射(a)和电子束蒸发(b)生长SAF和铁磁结构的高分辨率TEM图像。TEM图像中的标尺对应5 nm。总DMI系数d (c)，随着界面粗糙度的增加，Pt/Co异质结构的层分辨SOC能差△手性相反的Esoc (d)。当掺杂Co原子时，界面Pt层中各原子的原子分辨△E_soc。

讨论

综上所述，我们系统地证明了垂直合成反铁磁结构中的确定性无场磁化开关，其中Dzyaloshinskii-Moriya相互作用的定制强度在配置畴壁中起主要作用，提高了自旋轨道转矩效率。当畴壁能量有效场与DMI有效场相当时，畴壁呈现出介于Bloch型和Néel型之间的结构，易于被外界场控制。通过在楔形SOC层上沉积[Co/Pd]/Ru/[Co/Pd]/Ru结构，得到了各向异性均匀的完全补偿的SAF，最终实现了无外场的SOT诱导磁化开关，这对实际应用具有重要意义。我们还发现，DMI的强度与Pt/Co界面的结晶度密切相关，混合界面有利于较弱的DMI，这有利于无场SOT切换。我们的工作为垂直SAF在SOT器件中的应用提供了一条切实可行的途径，为高密度、低杂散场、低功耗的磁记忆器件的发展奠定了基础。

方法

样品制备

采用直流磁控溅射法在5 mm × 5 mm MgO衬底上制备楔形Ta/Pt/[Co/Pd]2/Co/Ru/[Co/Pd]3/Co/Ru SAF薄膜，在基底真空优于8.0 × 10−5 mTorr的条件下，工作氩气压力为3 mTorr。楔形Pt层是在沉积过程中通过移动挡板生长的。采用电子束蒸发法制备了Ta/Pt/[Co/Pd]2/Co/Pd铁磁堆，基压为5 × 10−6 mTorr。设备是通过标准光刻和随后的氩离子铣削的方式。

磁化和输运测量

在5 μm通道宽度的霍尔十字槽中，通过四点测量，在室温下对异常霍尔效应和电流诱导磁化开关进行了研究。磁畴图像和磁滞回线是使用VERTISIS MagVision Kerr成像系统捕获的，该系统利用磁光Kerr效应在极性配置中工作。在极性配置中，平面外磁化被探测，并在图像中观察到不同亮度水平。

第一原理计算

我们的第一性原理计算是使用Vienna Ab-initio模拟软件(VASP)47,48,49，在密度泛函理论(DFT)的框架内进行的。用Perdew-Burke-Ernzerhof (PBE)泛函的广义梯度近似(GGA)处理交换和相关泛函50,51。平面波展开的能量截止点设置为350eV，我们计算6 × 1超晶胞的DMI时采用Г-centered k点网格，网格尺寸为3 × 18 × 1，如图3补充图。采用大于15Å的真空空间，以避免两个相邻板之间的相互作用。进行几何优化，直到赫尔曼-费曼力小于0.01 eV，总能量收敛精度设置为10−7 eV。利用约束自旋-螺旋超晶胞方法计算了DMI的强度。

数据有效性

支持本研究结果的数据可在相应作者的合理要求下获得。

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关于生产商：

Vertisis Technology Pte Ltd是南洋理工大学(NTU)通过NTU的创新和企业公司和新加坡APP系统服务公司的合资企业，旨在从2017年起将尖端技术商业化。Vertisis已经成功地生产了表征磁性器件及其对最终产品收率的关键影响的显微系统。其核心技术来源于南洋理工大学物理实验室发现的一项新技术——物镜上的法拉第效应还原技术，以更好地建立磁域过程中的克尔成像。这种新开发的磁显微镜技术具有独特的系统、组件和专有软件，在自旋电子学和半导体相关行业中有广泛的应用。自推出以来，许多系统已成功安装在世界知名的大学和研究机构，在新加坡和整个亚太地区取得了优异的成绩。通过不断创新，满足全球目标市场的功能需求，公司始终处于技术的前沿。我们将充满激情，前瞻性，理解并提供解决方案，以满足您的技术创新需求。

 

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