相干拉曼散射表示一类特殊的光-物质相互作用。其核心是材料对入射光场的响应方式:响应包含关于两个入射光场的不同频率的材料振荡的信息。因此，将光场的频率写成Ω1和Ω2，相干拉曼相互作用取决于材料在频率Ω = Ω 1−Ω 2处的振荡运动。这个简单的规定使连贯的拉曼技术具有许多独特的能力。因此两束光的同步显得尤为重要。
相干拉曼技术双束光同步的粗调与细调方法
对于相干拉曼技术，两束激光必须在时间和空间上结合。
常用的方法是使用二向色镜和几个转向镜进行精细调整，在空间上重叠光束相对简单。通常情况下，在组合光束路径中间隔约1米的两个光阑处的重叠可用于验证空间对准。可根据CARS或SRS信号强度进行微调。基于opo的系统中的时间重叠是通过基于反向反射器的被动延迟阶段来实现的，该延迟阶段允许在保持空间对齐的同时调整两个光束中的一个的路径长度(图1)。由于使用的激光系统的重复频率通常是80 MHz，两个脉冲之间的时间周期是p = 1/f = 12.5 ns。用这个周期乘以光速，得到距离约为3.75 m。因此，为了找到时间重叠，必须减小两段路径之间的长度差异，即每段达到该距离的±1/2。必须重叠光束的空间精度是由激光脉冲的空间范围决定的，其持续时间为τ为6 ps。乘以光速可得到cτ为 1.8 mm。为了找到如此精确的时间重叠，可使用两步程序。
第一步，使用高带宽光电二极管和示波器尽可能优化重叠。因为最快的实时示波器的带宽是几GHz，这允许在500 ps内找到时间重叠，换算成150毫米。通过使用泵浦激光器内稳定的内部探测器从激光脉冲序列触发示波器，可以获得最佳的测量结果。然后，可以在光学台上测量单个脉冲串，并使用游标测量激光脉冲的质心。通过比较两个激光脉冲串质心的偏移量，可以获得比示波器带宽更高的精度。
图1. 采用同步泵浦OPO的CARS光束组合示意图。采用1064 nm Stokes光束路径上的被动延迟段来保证时间重叠，采用二色镜来获得空间重叠。每个光束的线偏振通过半波片(λ/2)调节，结果是在偏光分束器立方体(PZ)后进行独立的强度调节，确保两束光束在进入显微镜时具有平行的偏振状态。
第二步，在使用示波器实现脉冲序列的时间重叠之后，可以使用自相关器进行微调。通常，自相关器的总范围为~ 50 ps，这意味着脉冲重叠必须在示波器的500 ps精度和这个50 ps动态范围之间的区域通过试错找到。自相关器是一种用来表征极短激光脉冲的光学仪器。它的工作原理是利用激光脉冲本身作为测量工具。在自相关器中，输入光束被分束器分离并送入典型的干涉仪的两个臂(图2)。干涉仪的一个臂具有精确的延迟级，可快速扫描。在延迟之后，两束光束被重新组合并使用一个读出非线性过程进行测量，例如只在两束光束都存在时才提供信号的和频率生成。通过记录输出信号作为干涉仪的一个臂的延迟的函数，并使用已知的光速将延迟距离转换为时间，可以高精度地推断出两束之间的时间延迟(很容易<50 fs)。一旦自相关器记录到两个光束的时间重叠，这将足以产生CARS或SRS信号。
图2. Mach-Zender型自相关器的原理图。入射的激光束被分成两支。其中一个臂具有可控的延迟阶段(τ)。
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