中文：相干反斯托克斯拉曼散射；英文：coherent anti-Stokes Raman scattering / CARS

谐的光纤光源相干反斯托克斯拉曼散射显微镜已成为一种强大的技术，具有许多在生物医学成像、细胞生物学和医学领域的应用。如果泵浦源和斯托克斯场，分别以频率ωp和ωs与拉曼活性分子相互作用,以并且频率Ω=ωp-ωs发生共振，产生频率为ωAS=2ωp-ωs的谐振反斯托克斯信号。这个信号允许对未染色样品进行化学选择性成像。然而，这个信号也有不包含任何特定的化学信息的非共振信号的贡献。这种非共振背景强度取决于采样，非共振信号会使共振信号失真，甚至可以淹没谐振信号 。共振和非共振CARS响应起源于来自三阶磁化率。在外向方向上检测 CARS信号显着降低了非共振型号的贡献，因此提高了检测灵敏度。尽管如此，许多可以 ...

像速度不足。相干反斯托克斯拉曼散射(coherent anti-Stokes Raman scattering,CARS)显微镜的灵敏度要高于自发拉曼散射显微镜，但是因为非共振背景的存在，限制了其探测灵敏度。受激拉曼散射(stimulated raman scattering,SRS)于1968年初次观测到，随后在许多光谱研究中得到广泛的应用。在自发拉曼散射中，由于非弹性散射的机理，一束频率为wp的激光束照射样品，生成频率分别为wS和wAS的斯托克斯和反斯托克斯信号。在SRS中，使用两束激光wp和wS同时照射样品。频率差Δw= wp− wS(也称为拉曼频移(raman shift))与特定的分 ...

究表明，联合相干反斯托克斯拉曼散射(coherent anti-Stokes Raman scattering,CARS)、二次谐波生成(second harmonic generation,SHG)、双光子激发荧光(two-photon excited fluorescence,TPEF)的多模非线性显微镜，可以实现离体生物样本的分子组成和形态信息的高灵敏和高特异性无创无标记检测(区分恶性组织和良性0组织)。当前不足：完成多模非线性显微镜有以下挑战：(1) 光纤耦合的高功率超快激光源(具有风冷、坚固、紧凑、便携特性)；(2) 在长距离上的使用光纤进行超短脉冲激光传输和信号采集，要求具有低损耗 ...

曼效应，包括相干反斯托克斯拉曼散射和受激拉曼散射。这两种技术都需要高功率的激光抽运，随着激光功率的增加，信号强度呈非线性增加。尽管这些技术产生了关于石墨烯和h-BN的有价值的信息，但2D半导体还没有利用这些技术进行探索。而将等离子体与拉曼光谱相结合是增强拉曼信号和SR的一种很有前途的方法。当金属纳米结构被合适波长的光照射时，会表现出所谓的表面等离子共振(SPR)。SPR在金属纳米结构表面附近伴随着高度受限的强电场。来自这种高度局域电场附近的样品的拉曼信号可以增强10个数量级以上，甚至可以进行单分子检测。基于这一效应，主要有两种技术:表面增强拉曼光谱(SERS)和尖端增强拉曼光谱(TERS)，这 ...

SERS)、相干反斯托克斯拉曼散射(CARS)和受激拉曼散射(SRS)被开发用来增强拉曼散射信号，以提高拉曼分析或成像的速度。然而，在SERS中使用金属纳米颗粒对生物应用造成了一些缺点，CARS或SRS通常局限于查询一个振动模式，而不是同时测量标本的全拉曼光谱。在不使用外源标记或纳米颗粒的情况下获得完整的光谱(例如400-2000 cm-1)可以更好地了解样品中的化学成分和分子结构。为了提高自发拉曼光谱的分析通量或成像速度，人们也做出了努力。线扫描拉曼成像系统使用激光线照明代替单一激光焦点，与传统的逐点扫描技术相比，成像速度更快。然而，线扫描技术的成像速度的提高是有代价的；沿激光线方向的空间分 ...

（SRS）和相干反斯托克斯拉曼散射（CARS）。相干拉曼效应最早发现于20世纪60年代6。在20世纪90年代末和21世纪，由于超快锁模激光器的进步，Sunney Xie和他的同事们率先将CARS9和SRS10用于无标签化学显微镜。从那时起，这些技术已被广泛用于化学、生物学和材料科学研究。 CARS和SRS有很多相似之处；这些非线性光学过程通常发生在相同的条件下，仪器设置也几乎相同。然而，也有一些不同之处；就像自发拉曼一样，CARS信号（图1，ωas反斯托克斯）与进入的激光束（ωp，泵浦，ωs斯托克斯）相比，发生在不同的波长。用短通滤波器很容易将信号与入射光分开。到达检测器的光子总量很小，更敏感 ...

SRS相对于自发拉曼与CARS的优点SRS是另一种相干拉曼散射(CRS)过程，其激发条件与共振CARS相同。与自发拉曼散射不同，在自发拉曼散射中，样品被一个激发场照亮，SRS中两个激发场在泵浦频率ωp和斯托克斯频率ωs处重合在样品上。如果激发束的差频Δω = ωp−ωs与焦点内分子的振动频率Ω相匹配，即分子跃迁由于分子跃迁的刺激激发，速率提高。分子居群从基态通过虚态转移到分子的振动激发态(图1A)。这与自发拉曼散射相反，自发拉曼散射从虚态到振动激发态的转变是自发的，导致信号弱得多。图1.受激拉曼散射原理(A) SRS的能量图。泵浦和斯托克斯束的共同作用通过虚态有效地将样品中的分子从基态转移到第 ...

生产了专用的相干反斯托克斯拉曼散射(CARS)显微镜。人们希望CRS显微镜技术能够扩展到生物成像的其他领域，并且该技术能够作为生物研究的常规工具占有一席之地。尽管令人印象深刻的研究表明，CRS可以映射脂类以外的各种生物化学化合物，但该方法并没有轻易摆脱其作为一种研究方法的声誉快速成像工具。由于许多仪器只存在于大型光学开发实验室中，因此缺乏广泛的应用。完整设备的高成本、复杂性和有限的供应商基础无疑导致了CRS的使用规模过小，但人们对技术开发的强烈关注也超过了应用。也许很能说明问题的是，奥林巴斯在首次推出CRS显微镜几年后就放弃了生产。在寻找下一波成功的过程中，对CRS成像的局限性进行一定的反思是 ...

(SRS)和相干反斯托克斯拉曼散射(CARS)，以及表面增强拉曼散射(SERS)。图1在拉曼散射的非线性模式中，使用多个激光刺激特定的振动跃迁，从而增加信号的强度。简单地说，在SRS中，样品用自发拉曼中的“泵浦”激光照射，并结合较低频率的“斯托克斯”激光。斯托克斯激光器频率的选择使两种激光器之间的能量差(∆v)与特定振动跃迁的能量差相似，从而增强了该跃迁的发生，并增加了其信号(图1)。对于每个泵浦和斯托克斯频率组合，可以获得单个振动峰值的窄带测量。通过锁定其中一个激光器的频率并改变另一个激光器的频率，可以获得宽带或高光谱测量，因此可以扫描和检测振动跃迁的整个范围。信号强度的增加使得512 × ...